Abstrak
Sintesis tandem berpasangan elektrolisis yang layak merupakan strategi yang terorganisasi secara rumit dan berefisiensi tinggi yang menyeimbangkan konsumsi energi dan sintesis bernilai tambah. Di sini, kami mengembangkan sistem sintesis tandem berpasangan elektrolisis eksotis yang digerakkan oleh katalis heterostruktur molekul tunggal bifungsional mirip metalloenzim (MimNiPc/CNT), yang memungkinkan sintesis sinkron modular amida dan α-ketoamida melalui aminokarbonilasi yang diteruskan CO secara katoda dan reaksi tandem keto-amidasi yang dimediasi iodin secara anoda, masing-masing. Khususnya, MimNiPc/CNT yang mapan tidak hanya efektif untuk reaksi tandem berpasangan elektrolisis paralel dengan berbagai substrat, tetapi juga dapat beradaptasi untuk reaksi tandem berpasangan elektrolisis yang berbeda dan berurutan, menghasilkan senyawa amida dan α-ketoamida bernilai tambah dengan hasil terisolasi hingga ~90%. Eksperimen pelabelan isotop terperinci dan pelacakan spektrometri massa mengungkap mekanisme reaksi dengan cermat, proses pada kedua elektroda dapat disempurnakan menjadi langkah elektrokatalisis dan kemokatalisis berurutan. Pekerjaan kami juga menunjukkan fleksibilitas dan skalabilitas protokol sintetis “dua burung dengan satu batu” ini, yang menyediakan referensi eksperimental untuk sintesis yang tepat.
Sintesis Sinkron Modular Amida dan α-Ketoamida Dilakukan dengan Mencocokkan Tandem Elektrolisis-Pasangan
