Abstrak
Katalis reaksi reduksi dan evolusi oksigen elektrokatalitik (OER/ORR) sangat penting bagi banyak teknologi energi terbarukan. Katalis logam transisi yang terdispersi secara atomik merupakan alternatif yang menarik bagi katalis logam mulia yang dominan saat ini, namun katalis ini sering kali menunjukkan aktivitas yang tidak memadai untuk OER dan daya tahan yang tidak memadai dalam pengoperasian baterai praktis. Di sini, kami menunjukkan metodologi rasional yang memungkinkan katalis situs logam tunggal untuk memecahkan batasan penskalaan energi adsorpsi universal untuk OER/ORR dan mendorong kinerja katalitik bifungsional dari katalis yang didominasi logam transisi ke tingkat yang belum pernah terjadi sebelumnya. Selain koordinasi logam-nitrogen, katalis yang baru dirancang (yaitu logam-CB) menstabilkan logam atom melalui koordinasi logam-karbon dan menghasilkan rekayasa elektronik yang menguntungkan melalui doping boron. Katalis Co-CB yang dioptimalkan dalam bentuk basa menunjukkan kelebihan potensial OER terendah yang pernah tercatat sebesar 172 mV pada 10 mA cm-2 dan potensi setengah gelombang ORR yang unggul sebesar 0,87 V dengan stabilitas yang kuat selama 500 jam OER atau ORR terus-menerus, yang memberikan baterai Zn-air yang dapat diisi ulang dengan lebih dari 6755 siklus pengisian/pengosongan. Aktivitas massa yang dihasilkan sebesar 33941 A/gmetal untuk OER dan 15873 A/gmetal untuk ORR masing-masing ∼ 112/80 kali lipat lebih tinggi daripada aktivitas massa logam mulia komersial. Gugus CoC4Bᵪ yang terdispersi secara atomik diidentifikasi sebagai pusat aktif bifungsional yang unik, yang memutus hubungan penskalaan yang biasa terjadi pada penyerapan zat antara dan meningkatkan aktivitas OER/ORR yang melekat secara bersamaan di luar batasan teoritis untuk satu lokasi logam.
Katalis Situs Logam Tunggal yang Diaktifkan Boron Memutus Hubungan Skala Adsorpsi-Energi untuk Katalisis Oksigen Bifungsional yang Kuat
